裁缝为业，兼营中日间海上贸易，(其实就是海盗)。数年后积蓄渐富。其间，思齐经常到长崎贸易的泉州晋江船主杨天生结下深交，结识了一批流寓日本，从事海外冒险的闽南志士。由于他广结豪杰，遐迩闻名，日本平户当局任命他为甲螺(头目)。
    明天启四年(1624年)，思齐等因不满日本德川幕府的统治，密谋起事造反，参与日本人民的反抗斗争。
    农历六月十五日，颜思齐与杨天生、陈衷纪(漳州海澄人)、郑芝龙(泉州南安人)等二十八人拜盟为兄弟，立下誓言：“生不同日，死必同时”。众推思齐为盟主。不幸事泄，幕府遣兵搜捕，思齐率众仓惶分乘十三艘船出逃。
    驶至九州西海岸的外岛洲仔尾，陈衷纪建言：“吾闻疏球为海上荒岛，势控东南，地肥饶可霸，今当先取其地，然后侵略四方，则扶余之业可成也。”
    众悦，思齐乃率船队柢海湾，在笨港(今台湾北港)靠岸（此时台湾是无主之地，明朝并无实管）。思齐见岛上地肥水美、大片荒野未辟，决意在此开疆拓土，干一番事业。
    思齐胸有韬略，却土豪、立井寨、招募乡里移民三千余众，分为十寨，发给银两和耕牛、农具等，开始了台湾最早的大规模拓垦活动。
    可惜天不假年，天启五年(1625年)九月，思齐和部众到诸罗山捕猎，豪饮暴食，不幸染伤寒病。数日后竞一病不起，英年早逝，年仅三十七岁。临终，他召众人告之：“不佞与公等共事二载，本期创建功业，扬中国声

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